2. 中国科学院大学，北京 100049
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
石墨烯作为一种前沿新材料，具有十分优异的热学、电学和力学特性，在许多领域有着广阔的应用前景，近些年关于石墨烯的制备、性能及应用前景方面的研究都取得了显著进展[1-5]。石墨烯在耐腐蚀涂层、透明导电薄膜、抗菌材料等方面的应用研究趋势使其受到了表面工程界的青睐[6-7]。在摩擦学领域，石墨烯因其独特的结构特征、具有自润滑特性以及作为润滑油添加剂表现出良好的摩擦磨损性能也引起了广泛的关注和研究[8-13]。然而，石墨烯在溶液中由于片层间强烈的相互作用而极易团聚沉淀，难以形成稳定的分散体系，这使其作为润滑油添加剂的应用受到了限制。如何实现石墨烯在润滑油中的高效、稳定分散，成为了亟待解决的难题。
目前多数研究者主要通过共价改性技术来提高石墨烯在润滑油中的分散稳定性[14]。Zhang等[15]使用油酸改性石墨烯，将其作为聚α-烯烃(PAO9)的添加剂，研究发现：较低浓度的油酸改性石墨烯可有效地分散在PAO9中，改善润滑油的摩擦学性能。Choudhary等[16]使用烷基胺对氧化石墨烯改性制备得到不同烷基链长度的烷基化石墨烯，结果显示：随着烷基链长度的增加，改性石墨烯的分散性随之提高，并且可有效改善正十六烷的摩擦学性能。Ismail等[17]通过铜催化叠氮端炔环加成反应(CuAAC)对氧化石墨烯改性获得了高油溶性氧化石墨烯，试验结果表明，当改性氧化石墨烯质量分数为0.01%时，基础油的减摩抗磨性能得到显著提升。Eswaraiah等[18]通过聚焦太阳辐照技术制备了可稳定分散于润滑油中的疏水石墨烯，当其浓度为0.025 mg/mL时，使摩擦因数和磨斑直径分别减少了80%和33%。通过共价改性技术虽然可以提高石墨烯在润滑油体系中的分散稳定性，但制备工艺复杂，应用成本高，而且改性共价键会破坏石墨烯的本征结构，使其力学性能受到影响，因此需要研究更为简易可行的应用方法。
分散剂可以使物料颗粒均匀分散于介质中，阻止颗粒沉降和凝聚，有助分散体系的相对稳定。作为一种纳米材料，石墨烯以固体颗粒的形式分散于润滑油中，可以通过使用分散剂来改善其在润滑油中的分散稳定性，同时还能维持石墨烯本体结构和优良性能不被破坏。无灰分散剂是润滑油的主要添加剂之一，它的主要功能是分散和增溶作用，将积炭、烟灰和油泥等微小固态颗粒分散在油中，防止其沉积和团聚而引起润滑油变质，最终延长润滑油的使用寿命[19]。在本研究中，采用了一种高分子量丁二酰亚胺(分散剂A)无灰分散剂将石墨烯均匀稳定地分散在合成基础油PAO4中，考察了分散剂的含量对石墨烯分散稳定性的影响，并研究了这一分散体系的摩擦学性能，最后探索了石墨烯在基础油中的润滑机理。
1 试 验 1.1 材料试验所用物理法石墨烯购于上海利物盛集团有限公司。试验中所使用的基础油聚α烯烃-4(PAO4)购于美孚公司，主要理化性质见表1。分散剂A购于上海海润添加剂有限公司，其主要理化性质见表2。其他试剂均为分析纯。
| Properties | Indexes | Testing standard |
| Kinematic viscosity (100 ℃) / (mm2·s−1) | 4.1 | GB / T265 |
| Kinematic viscosity (40 ℃) / (mm2·s−1) | 19 | GB / T265 |
| Pour point / ℃ | −66 | GB / T3535 |
| Flash point / ℃ | 220 | GB / T3536 |
| Properties | Indexes | Testing standard |
| Kinematic viscosity (100 ℃) / (mm2·s−1) | 400 | GB / T265 |
| TBN mg KOH / g | 25 | SH / T0251 |
| Nitrogen content | 1.0% | GB / T9170 |
| Flash point / ℃ | 200 | GB / T3536 |
| Moisture | 0.05% | GB / T260 |
采用Phenom Pro扫描电子显微镜(SEM)和Veeco Multimode原子力显微镜(AFM)分析石墨烯微观结构与形貌。使用Thermo Fisher公司生产的 DXR激光共焦显微拉曼光谱仪对石墨烯进行Raman分析，波长532 nm，扫描范围：0~3500 cm−1，精度：±0.2 cm−1。粒度分析用Microtrac公司生产的S3500型激光粒度分析仪，测量范围：0.02~1000 μm。
1.3 石墨烯分散体系的制备和稳定性评价 1.3.1 石墨烯/PAO4分散液将石墨烯分别以不同浓度(0.08、0.4、0.8、1.6和3.2 mg/mL)添加到PAO4基础油中，在室温条件下，磁力搅拌1 h，超声1 h，形成均匀的分散液。
1.3.2 分散剂A-石墨烯/PAO4分散液将分散剂A分别以不同质量分数(0.05%、0.1%、0.2%、0.4%和1.6%)加入到PAO4中，磁力搅拌1 h，得到透明均匀的溶液；将浓度为0.8 mg/mL的石墨烯添加到上述溶液中，在室温下，磁力搅拌1 h，然后用超声仪超声1 h，得到均匀的分散液。
1.3.3 分散稳定性采用紫外-可见分光光度仪(UH5300，HITACHI)监测基础油中石墨烯的浓度随时间的变化关系。取分散液上层液体5 mL，稀释10倍，测定吸光度，将数据转化为对应的相对浓度，以此评价石墨烯在PAO4中的分散稳定性。
1.4 摩擦学性能测试使用Bruker公司的UMT-3摩擦试验仪考察不同样品的摩擦学性能。采用球-盘往复模式进行摩擦试验，所用载荷、频率、振幅和时间分别为5 N、4 Hz、5 mm和30 min。试验所用上试样钢球(Φ 8 mm)材质为轴承钢GCr15，下试样钢块(50 mm×25 mm×2 mm)为304不锈钢。采用CONTOURGT-K型三维轮廓仪测量下试样钢块摩擦测试后磨痕的宽度和磨损体积，以此来评价样品的抗磨性能。利用HITACHI S-4800扫描电子显微镜、Quantax400能谱仪(EDS)和ESCALAB 250Xi X射线光电子能谱(XPS)对下试样磨痕表面的形貌和元素组成进行定性和定量分析。
2 结果与讨论 2.1 石墨烯的表征图1(a)给出了石墨烯的拉曼光谱分析谱图。图中1582 cm−1附近和2700 cm−1附近处的吸收峰对应石墨烯两个典型的拉曼特征吸收峰，即G峰和G'峰，其强度比可用来作为石墨烯层数的判断依据[20]。图中IG/IG'约为2.1，表明石墨烯的多层结构。位于1350 cm−1附近的缺陷D峰，被认为是石墨烯的无序振荡峰，ID/IG约为0.14，说明石墨烯缺陷较少[21]。图1(b)是石墨烯的SEM图像。从图中可以看出：石墨烯层数较多，层与层之间相互堆叠，紧密排列，表面较为平坦。图1(c)为石墨烯的AFM图像和相应的片层厚度分析曲线，可以看出，石墨烯横向尺寸约为几十微米，片层厚度在4~5 nm之间。单层石墨烯理论厚度约为0.34 nm，因此石墨烯的层数约为10层。图1(d)为石墨烯的粒度分布，平均粒径为16.2 μm，与AFM和SEM观察结果一致。
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| 图 1 石墨烯的结构和形态 Fig. 1 Morphologies and structure of graphene |
综合以上数据，石墨烯具有超薄的纳米层状结构和较大的比表面积，这将使其易于进入摩擦接触面之间阻止摩擦副的直接接触。另外，层状结构的石墨烯在摩擦力作用下容易在层与层之间产生滑移，加之具有高的力学强度和承载能力，使其具有优异的润滑和抗磨性能。
2.2 石墨烯的分散性研究石墨烯在润滑油中的分散稳定性是限制其应用的关键问题，采用分散剂A对石墨烯进行分散，研究其在PAO4基础油中的分散稳定性。将石墨烯分别加入到PAO4基础油中和添加了分散剂A(质量分数为0.1%)的基础油中配制成浓度为0.02 mg/mL的石墨烯分散液，超声分散之后，石墨烯可在两种溶剂中均匀分散。
静置一周，两种样品出现不同程度的沉淀，如图2所示，添加了分散剂的分散液底部沉淀明显少于未加分散剂的样品。
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| 图 2 石墨烯的分散性观察试验 Fig. 2 Optical images of GN and GN+ dispersant A dispersed in PAO4 at different time |
由Lambert-Beer定律可知，光被吸收的量正比于光程中产生光吸收的分子数目，即物质的吸光度与该吸光物质的浓度成正比。利用紫外-可见光分光光度仪测试分散液的吸光度随时间的变化关系，以此评价石墨烯添加剂的分散稳定性[22]。图3为石墨烯在PAO4基础油中和在添加了分散剂的基础油中的相对浓度随时间变化的曲线图。在相同初始浓度的条件下，静置一周后，未加分散剂的分散液相对浓度降到0.085，而添加了分散剂的分散液相对浓度为0.667，由此说明，分散剂A可显著提升石墨烯在PAO4基础油中的分散稳定性。分散剂A作为一种高聚物，其分散机理可用空间位阻稳定机制来解释，即分散剂分子在固体颗粒表面形成吸附膜而产生空间排斥效应，阻止颗粒间互相接近和团聚，实现分散作用[23]。
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| 图 3 石墨烯在PAO4和添加了分散剂的PAO4中的相对浓度随时间的变化 Fig. 3 Relative concentration of GN and GN+ dispersant A dispersed in PAO4 at different time |
另外，分散剂的含量显著影响石墨烯的分散性[14]，分别研究了不同质量分数的添加剂(0.05%、0.1%、0.2%、0.4%和1.6%)对浓度为0.8 mg/mL的石墨烯在基础油中的分散稳定性的影响，结果如图4所示。当分散剂质量分数为0.2%时，浓度为0.8 mg/mL的石墨烯分散液在静置一周后有最大的相对浓度，具有最好的分散稳定性。
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| 图 4 石墨烯的相对浓度随分散剂质量分数的变化 Fig. 4 Relative concentration of GN dispersed in PAO4 added different mass of dispersant A |
图5是在PAO4中添加不同浓度石墨烯的分散液的摩擦因数。随着摩擦试验的进行，摩擦因数呈现先增大后减小的趋势，平稳期的摩擦因数约为0.12。当石墨烯的添加量小于0.4 mg/mL时，相对于基础油的摩擦因数并没有表现出明显的变化，随着浓度继续增加，摩擦试验跑合期明显缩短，且跑合期的平均摩擦因数降低。当石墨烯浓度为0.8 mg/mL时，跑合期由670 s缩短至450 s，当浓度进一步增加，跑合期并没有继续缩短。由于摩擦副表面存在宏观和微观缺陷，粗糙度大，在启动摩擦时，表面微凸体互相接触，实际接触峰点压力高，摩擦因数大。石墨烯能够吸附并填充至摩擦副表面的凹坑，降低粗糙度，改善接触表面的形态，从而提升摩擦性能、缩短跑合期并降低摩擦因数。而随着浓度的进一步增加，石墨烯固体颗粒易发生团聚，不利于减摩性能的提升。
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| 图 5 不同浓度石墨烯加入到PAO4中的摩擦因数 Fig. 5 Friction coefficient curves of different concentration of GN in PAO4 |
图6是同时添加了分散剂A(质量分数为0.2%)和不同浓度石墨烯的基础油分散液的摩擦因数。可以看出，在PAO4基础油中只添加分散剂A，润滑油初始阶段的摩擦因数会降低，跑合期也会明显缩短。这是因为分散剂A分子结构中存在极性的多乙烯多胺基团，这有助于其在摩擦过程中吸附在摩擦表面，形成分子膜而具有润滑性。在此基础上加入石墨烯，浓度达到0.8 mg/mL后，跑合期可进一步缩短，相比只加入分散剂A的基础油，缩短了200 s左右。随着试验的进行，几种样品的摩擦因数均稳定在0.12左右，说明分散剂A和石墨烯并不能降低润滑油在稳定摩擦阶段的摩擦因数。上述结果表明：在一定浓度范围内，石墨烯可有效缩短润滑油的摩擦跑合期。分散剂A不仅可以提升石墨烯在油中的分散稳定性，同时也可以缩短润滑油的跑合期。
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| 图 6 不同浓度石墨烯加入到添加了分散剂的PAO4中的摩擦因数 Fig. 6 Friction coefficient curves of different concentration of GN in PAO4 added dispersant A |
为了进一步探究石墨烯和分散剂A对润滑油摩擦学性能的影响，测试了含有0.8 mg/mL石墨烯和0.2%分散剂A的PAO4分散液在不同载荷下的摩擦因数，结果如图7所示。在10、15和20 N载荷下，润滑油的摩擦跑合期分别从2600、3300和4200 s缩短至900、1200和2100 s。这个结果表明，石墨烯和分散剂A在试验条件范围内可有效缩短摩擦跑合期，改善润滑油的减摩性能。
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| 图 7 PAO4，添加了0.2%分散剂和0.8 mg/mL石墨烯的PAO4在不同载荷下的摩擦因数 Fig. 7 Friction coefficient curves of PAO4 and PAO4 added 0.2% dispersant and 0.8 mg/mL GN at various applied loads |
通过测试钢板磨痕的磨损体积，研究了石墨烯和分散剂A对基础油抗磨性能的影响，结果如图8所示。只添加石墨烯的分散液样品，钢板的磨损体积在石墨烯浓度为0.8 mg/mL时最低，相比PAO4基础油降低了40%，继续增加浓度，磨损体积反而变大。这是因为石墨烯浓度过高，容易自身团聚或与金属磨屑团聚，形成磨粒磨损，从而降低抗磨性能[15-16, 18]。当在润滑油中添加分散剂A，磨损体积明显降低，再加入石墨烯之后，磨损体积进一步减小，相比PAO4基础油最多减少了55%。同时添加石墨烯和分散剂A获得了最小的磨损量，这说明二者联用具有抗磨协同作用。值得一提的是，使用分散剂后，随着石墨烯的浓度继续增加，钢板的磨损体积并没有变大。推测原因是分散剂A使石墨烯在润滑油中稳定分散，克服团聚问题，不易形成磨粒磨损。
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| 图 8 石墨烯在PAO4和添加了分散剂的PAO4中的浓度对磨损体积的影响 Fig. 8 Wear volume as a function of the concentration of GN in PAO4 and PAO4 added dispersant A |
图9给出不同样品的磨痕三维轮廓图和相应的磨痕深度。对比发现，PAO4基础油摩擦试验产生的磨痕宽度较宽，深度最大达到约15 μm；分别添加了一定浓度的分散剂A或石墨烯后，磨痕宽度有所减小，深度大致在10 μm；同时添加0.2%的分散剂A和最佳浓度(0.8 mg/mL)的石墨烯后，磨痕宽度和深度达到最小，最深在8 μm左右。这进一步说明了分散剂A和石墨烯协同作用提升润滑油的抗磨性能。
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| 图 9 不同样品磨痕的3D形貌和相应的磨痕深度曲线 Fig. 9 3D micrographs and corresponding height profile images of wear tracks lubricated by different samples |
图10是不同样品进行摩擦试验的磨损表面SEM及EDS分析结果。研究发现，仅用PAO4基础油作润滑剂时，磨痕表面凹凸不平，平整度差；当加入分散剂A和石墨烯后，磨痕处粗糙度大大降低；同时加入0.2%分散剂A和0.8 mg/mL石墨烯的样品具有最好的抗磨效果，磨痕表面较平滑。EDS结果表明，抗磨效果最好的样品磨痕表面C元素含量和O元素含量明显高于其他样品。
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| 图 10 不同样品磨痕的SEM形貌和EDS分析结果 Fig. 10 SEM micrographs and EDS analysis of wear tracks lubricated by different samples |
图11为对应的XPS分析谱图，结果显示，添加石墨烯和分散剂A的样品磨痕表面的C元素和O元素较高，这与EDS结果一致，说明摩擦表面的C、O元素含量越高，样品的减摩抗磨性能越好。推测原因是石墨烯在金属表面发生吸附，并有部分填充至表面凹坑，表面碳氧含量增加，石墨烯在表面形成减摩层，有效阻止摩擦副的直接接触，从而达到减摩抗磨效果。Fe 2p 在 710 eV位置的峰值证明氧化铁的存在[24]，Fe元素含量有所下降说明石墨烯吸附在金属表面减少了金属摩擦副表面在摩擦过程中的氧化。
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| 图 11 不同样品磨痕表面的XPS谱图的C1s, O1s和Fe2p Fig. 11 XPS spectra of C1s, O1s, Fe2p of wear tracks of different samples |
(1)采用超声将石墨烯均匀分散在PAO4基础油中，分散剂A可显著提升石墨烯在基础油中的分散稳定性。当分散剂A质量分数为0.2%时，可使0.8 mg/mL的石墨烯稳定分散在基础油中，分散液静置一周后相对浓度保持在0.65以上。
(2)石墨烯和分散剂A均可提升基础油的减摩抗磨性能。当同时添加0.2%分散剂A和0.8 mg/mL石墨烯，减摩抗磨性能最佳，相比PAO4基础油，跑合期缩短了60%，磨损体积减少了55%。
(3)分散剂A克服石墨烯在基础油中的团聚问题，抑制磨粒磨损的发生，二者联用具有协同作用，显著改善基础油的摩擦学性能。
| [1] | GEIM A K N, NOVOSELOV K S. The rise of graphene[J]. Nature Materials, 2007, 6(3): 183191. |
| 点击浏览原文 | |
| [2] | LEE C, WEI X, KYSAR J W, et al. Measurement of the elastic properties and intrinsic strength of mon-olayer graphene[J]. Science, 2008, 321(5887): 385-388. |
| 点击浏览原文 | |
| [3] | STANKOVICH S, DIKIN D A, PINER R D, et al. Synthesis of graphene-based nanosheets via chemical reduction of exfoliated graphite oxide[J]. Carbon, 2007, 45(7): 1558-1565. |
| 点击浏览原文 | |
| [4] |
傅强, 包信和. 石墨烯的化学研究进展[J]. 科学通报, 2009, 54(18): 2657-2666.
FU Q, BAO X H. Progress in graphene chemistry[J]. Chinese Science Bulletin (Chinese Ver), 2009, 54(18): 2657-2666 (in Chinese). |
| 点击浏览原文 | |
| [5] |
陈永胜, 黄毅. 纳米科学与技术: 石墨烯——新型二维碳纳米材料[M]. 北京: 科学出版社, 2015.
CHEN Y S, HUANG Y. Graphene: new two dimen-sional carbon nanomaterial[M]. Beijing: Science Press, 2015 (in Chinese). |
| [6] |
耿浩, 李金华, 刘宣勇. 石墨烯在表面工程领域的研究进展[J]. 中国表面工程, 2015, 28(1): 4-14.
GENG H, LI J H, LIU X Y. Research Progress on Graphene in Surface Engineering[J]. China Surface Engineering, 2015, 28(1): 4-14 (in Chinese). |
| 点击浏览原文 | |
| [7] |
董世运, 徐滨士, 王玉江, 等. 石墨烯制备和应用中的表面科学与技术[J]. 中国表面工程, 2013, 45(11): 1421-1428.
DONG S Y, XU B S, WANG Y J, et al. Surface Science and Technology on Preparation and Appli-cations of Graphene[J]. China Surface Engineering, 2013, 45(11): 1421-1428 (in Chinese). |
| 点击浏览原文 | |
| [8] | BERMAN D, ERDEMIR A, SUMANT A V. Few layer graphene to reduce wear and friction on sliding steel surfaces[J]. Carbon, 2013, 54(54): 454-459. |
| [9] | BERMAN D, ERDEMIR A, SUMANT A V. Re-duced wear and friction enabled by graphene layers on sliding steel surfaces in dry nitrogen[J]. Carbon, 2013, 59(8): 167-75. |
| [10] | DOU X, KOLTONOW A R, HE X, et al. Self-dispersed crumpled graphene balls in oil for friction and wear reduction[J]. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 2016, 113(6): 1528. |
| 点击浏览原文 | |
| [11] | FILLETER T, MCCHESNEY J L, BOSTWICK A, et al. Friction and dissipation in epitaxial graphene films[J]. Physical Review Letters, 2009, 102(8): 086102. |
| 点击浏览原文 | |
| [12] | LIN J, WANG L, CHEN G. Modification of gra-phene platelets and their tribological properties as a lubricant additive[J]. Tribology Letters, 2011, 41(1): 209-215. |
| 点击浏览原文 | |
| [13] |
贾园, 颜红侠, 公超, 等. 石墨烯的表面改性及其在摩擦领域中的应用[J]. 材料导报, 2013, 27(5): 18-21.
JIA Y, YAN H X, GONG C, et al. The surface modification of graphene and its application in the friction field[J]. Materials Review, 2013, 27(5): 18-21 (in Chinese). |
| 点击浏览原文 | |
| [14] |
蒲吉斌, 王立平, 薛群基. 石墨烯摩擦学及石墨烯基复合润滑材料的研究进展[J]. 摩擦学学报, 2014, 34(1): 93-112.
PU J B, WANG L P, XUE Q J. Progress of tribolo-gy of graphene and graphene-based composite lubricating materials[J]. Tribology, 2014, 34(1): 93-112 (in Chinese). |
| 点击浏览原文 | |
| [15] | ZHANG W, ZHOU M, ZHU H, et al. Tribological properties of oleic acid-modified graphene as lubricant oil additives[J]. Journal of Physics D: Applied Physics, 2011, 44(20): 205303. |
| 点击浏览原文 | |
| [16] | CHOUDHARY S, MUNGSE H P, KHATRI O P. Dispersion of alkylated graphene in organic solvents and its potential for lubrication applications[J]. Journal of Materials Chemistry, 2012, 22(39): 21032. |
| 点击浏览原文 | |
| [17] | ISMAIL N A, BAGHERI S. Highly oil-dispersed functionalized reduced graphene oxide nanosheets as lube oil friction modifier[J]. Materials Science & Engineering B, 2017, 222: 34-42. |
| 点击浏览原文 | |
| [18] | ESWARAIAH V, SANKARANARAYANAN V, RAMAPRABHU S. Graphene-based engine oil nanofluids for tribological applications[J]. ACS Ap-plied Materials & Interfaces, 2011, 3(11): 4221-4227. |
| 点击浏览原文 | |
| [19] |
张荷, 黄卿, 周旭光. 无灰分散剂的合成现状及研究进展[J]. 润滑油, 2017, 32(6): 26-33.
ZHANG H, HUANG Q, ZHOU X G. Synthesis status and research progress of ashless disper-sant[J]. Lubricating Oil, 2017, 32(6): 26-33. |
| 点击浏览原文 | |
| [20] |
吴娟霞, 徐华, 张锦. 拉曼光谱在石墨烯结构表征中的应用[J]. 化学学报, 2014, 72(3): 301-318.
WU J X, XU H, ZHANG J. Raman spectroscopy of graphene[J]. Acta Chimica Sinica, 2014, 72(3): 301-318 (in Chinese). |
| 点击浏览原文 | |
| [21] | FERRARI A C, BASKO D M. Raman spectroscopy as a versatile tool for studying the properties of graphene[J]. Nature Nanotechnology, 2013, 8(4): 235-246. |
| 点击浏览原文 | |
| [22] |
郑帅周, 周琦, 杨生荣, 等. 氟化石墨烯的制备及其作为润滑油添加剂的摩擦学性能研究[J]. 摩擦学学报, 2017, 37(3): 402-408.
ZHENG S Z, ZHOU Q, YANG S R, et al. Preparation and tribological properties of fluorinated graphene nanosheets as additive in lubricating oil[J]. Tribology, 2017, 37(3): 402-408 (in Chinese). |
| 点击浏览原文 | |
| [23] |
刘景富, 陈海洪, 夏正斌, 等. 纳米粒子的分散机理、方法及应用进展[J]. 合成材料老化与应用, 2010, 39(2): 36-40, 60.
LIU J F, CHEN H H, XIA Z B, et al. Advance on the nano-particles, dispersion mechanism, methods and application[J]. Synthetic Materials Aging and Application, 2010, 39(2): 36-40, 60. |
| 点击浏览原文 | |
| [24] | ZHANG H, XIA Y, LIU X, et al. Effect of nitro-gen atoms number and spatial location on tribo-logical properties of nucleobase derivatives[J]. Tribology Letters, 2016, 61(3): 30(1-10). |
| 点击浏览原文 |